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Influência do regime de fluxo na decomposição do metano diluído em um arco deslizante rotativo de nitrogênio

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Influência do regime de fluxo na decomposição do metano diluído em um arco deslizante rotativo de nitrogênio

Relatórios Científicos volume 12,

Scientific Reports volume 12, Número do artigo: 11700 (2022) Citar este artigo

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Detalhes das métricas

Este trabalho relata a operação de um reator de arco deslizante rotativo (RGA) em alta vazão e o efeito de regimes de fluxo em seu desempenho químico, que é pouco explorado. Quando o regime de fluxo foi alterado de fluxo de transição para turbulento (\(5\rightarrow 50~\hbox {SLPM}\)), o modo de operação passou de brilho para tipo faísca; o campo elétrico médio, a temperatura do gás e a temperatura do elétron elevada (\(106\rightarrow 156~\hbox {V}\cdot \hbox {mm}^{-1}\), \(3681\rightarrow 3911~\hbox { K}\) e \(1.62\rightarrow 2.12~\hbox {eV}\)). A eficiência energética da decomposição (\(\eta _E\)) aumentou em um fator de 3,9 (\(16,1\rightarrow 61,9~\hbox {g}_{{\text{CH}}_{4}}\cdot \hbox {kWh}^{-1}\)). As três primeiras reações dominantes de consumo de metano (MCR) para ambos os regimes de fluxo foram induzidas por \(\text {H}\), CH e \(\text {CH}_3\) (espécies-chave), mas diferiram por seus valores de contribuição. A taxa de MCR aumentou em 80–148% [induzida por e e singleto—\(\text {N}_2\)], e diminuiu em 34–93% [CH, \(\text {CH}_3\), tripleto —\(\text {N}_2\)], devido a turbulência. Os processos de impacto de elétrons geraram pelo menos 50% a mais de espécies-chave e metaestáveis ​​para cada 100 eV de energia de entrada, explicando o aumento de \(\eta _E\) no fluxo turbulento. Assim, o regime de fluxo influencia a química e as características do plasma através da taxa de fluxo. O reator RGA relatado é promissor para mitigar a energia das emissões de hidrocarbonetos fugitivos de forma eficiente em grande escala, exigindo alguma otimização para melhorar a conversão.

A emissão de gases de efeito estufa causa mudanças climáticas incluindo o aquecimento global, um problema inevitável devido à dependência de combustíveis fósseis1. O metano é o segundo maior contribuinte para o aquecimento global, contribuindo com \(0,5\,^\circ\)C desde os tempos pré-industriais2. Embora \(\text {CO}_2\) seja o maior contribuidor, o potencial de aquecimento global de \(\text {CH}_4\) é 80 vezes o de \(\text {CO}_2\) nos primeiros 20 anos após seu lançamento2; e seu tempo de vida (década) é menor que \(\text {CO}_2\) (século)3. Por esses motivos, considera-se importante mitigar as emissões de \(\text {CH}_4\) em suas fontes, que podem baixar as temperaturas rapidamente (devido ao tempo de resposta de 12 anos) para evitar uma excedência temporária dos \(2\,^\circ \)C limiar de pico de aquecimento (objetivo do acordo de Paris3). Globalmente, 40% das emissões de \(\text {CH}_4\) vêm de fontes naturais; os 60% restantes vêm de atividades antropogênicas4—as fontes mais fáceis para \(\text {CH}_4\) mitigação2. Os setores de energia, indústria, agricultura e resíduos são as fontes de emissões antrópicas de metano, com 50,63% e 20,61% das emissões provenientes da agricultura e resíduos, respectivamente4. Particularmente, nos países em desenvolvimento, atividades como a queima a céu aberto de biomassa e resíduos agrícolas (queima de restolho) e aterros sanitários são um dos principais contribuintes, causando também poluição atmosférica, afetando a saúde humana e o meio ambiente4,5,6,7—destacando o problemas e oportunidades colocados por \(\text {CH}_4\).

As tecnologias existentes para mitigação/decomposição/conversão de \(\text {CH}_4\) incluem, entre outras, conversão térmica, foto e bioquímica, com ou sem catalisadores, bem como a cascata dessas tecnologias8. Recentemente, a tecnologia de plasma que requer apenas eletricidade como fonte de energia, proporcionando a possibilidade de usar o excesso intermitente de eletricidade renovável9, está ganhando interesse para conversão \(\text {CH}_4\)10 e fugitiva \(\text {CH} _4\) destruição/mitigação/decomposição6. O plasma é um gás condutor de corrente ionizado que consiste em íons, elétrons, radicais, metaestáveis, partículas excitadas e neutras (conjuntamente referidas como espécies de plasma), exibindo individualmente múltiplas temperaturas11. O plasma ou espécies de plasma são gerados da seguinte forma: (1) um campo elétrico externo (E) é aplicado entre os eletrodos usando uma fonte de energia de especificações desejadas, e o espaço entre os eletrodos é preenchido com um gás a ser tratado; (2) os elétrons livres de fundo presentes entre os eletrodos irão acelerar devido ao E aplicado e colidir com as partículas gasosas neutras; e (3) com base na energia trocada durante a colisão, os átomos/moléculas do gás são excitados a níveis energéticos mais elevados, ou dissociados em fragmentos/radicais neutros, ou ionizados, formando uma mistura de espécies de plasma; (4) o fornecimento contínuo de entrada de energia e a ionização sustentada resultam na geração de avalanche de elétrons que causam a quebra, formando um arco. O plasma pode ser usado das duas maneiras a seguir:

vibrational temperature (\(T_V\)) > rotational temperature (\(T_r\)) \(\approx\) ion temperature (\(T_i\)) \(\approx\) heavy neutral temperature (\(T_o\)) \(\approx\) near room temperature (\(T_{NR}\))8,11,13. The \(T_o\) is the gas temperature (\(T_{gas}\)) of the plasma./p> 1500\) K is required for complete dissociation of \(\text {CH}_4\), and atleast 600 K for indication of its dissociation. So, \(\text {CH}_4\) dissociation/conversion is thermodynamically limited at ambient/room temperature. Whereas, in NTP, energetic plasma species can be generated even at ambient/room temperature, sufficient to overcome the uphill and dissociate \(\text {CH}_4\)—the speciality. Different types of NTP sources15 used for chemical applications include: glow/silent discharges, corona discharges, dielectric barrier discharge (DBD), microwave (MW) discharges, radio-frequency (RF) discharges, and gliding arc discharges (GADs). GAD is a blend of thermal and non-thermal plasmas, known as warm plasmas16,17 and can have high \(T_e>1\,\hbox {eV}\), and high electron density (\(n_e\)) of \(10^{13}\)–\(10^{15}\,\hbox {cm}^{-3}\), and \(T_{gas}\) of the order of \(10^3\,\hbox {K}\)1. Traditionally, GAD has planar diverging electrodes providing 2D plasma volume [see Fig. 1a], limited by its poor arc–gas interaction, and narrow operating flow rates13,18. Various researchers including the authors addressed this by developing electrode configurations (retaining the diverging nature of the electrodes) that can provide 3D plasma volume13, known as RGA, like in this work [see Fig. 1b]. In RGAs tangential gas entry was used to create swirl flow which will force the struck arc to rotate and elongate simultaneously, achieving larger 3D plasma reaction volume compared to the traditional GAD. The arc rotation is also co-driven using external magnetic field19, referring the RGA as magnetically stabilized rotating gliding arc (MRGA)13./p>>1\,\hbox {LPM}\)). Typically, low flow rates of the order mLPM are handled in DBD24 or corona or most of the NTPs; as higher gas flow rates are not favourable for energy efficient conversion8, probably due to plasma instabilities20. Among all the NTP sources including warm plasmas, RGAs are well adapted to scale-up for high flow rate applications1,16. Authors have previously designed a novel electrode configuration for RGA, having flexibility to scale up the plasma volume, without the necessity to increase the reactor size; and ever since, they have been exploring the gas–arc interaction effects on plasma behaviour13,18,25. Before presenting the objectives of this work, a related/relevant brief summary of contribution of authors in the past is presented in the next paragraph./p>1\))—indicating a strong coupling of gas and arc dynamics26; the eddies also caused reignition events, and spatial inhomogeneity of charges, affecting the E26; the affected E (electrical) influenced the collisional processes (optical, and chemical), which eventually changed the plasma properties26./p>0.6\), which is much higher for the objective of this work; so the authors wanted to explore a ratio below 0.05./p> {\text {CH}}_3 + {\text {H}}_2\) (favoured forward);/p> {\text {C}}_2{\text {H}}_4 + {\text {H}}\);/p> {\text {C}}_2{\text {H}}_5 + {\text {H}}_2\)./p> \text {CH}_4 + \text {CH} + e\); and \(\text {CH}_3 + \text {C}_2\text {H}_5 = \text {C}_2\text {H}_4 + \text {CH}_4\)./p> 3000\) K, since the mechanism in this work was validated with the only available literature work having \(T_{gas}\) of 1000–1500 K. The composition of the \(\text {C}_2\) species were under-predicted by the simulation (see Table 4). The discrepancy is likely as the current chemistry did not consider the effect of mixing and temperature effects, that could promote chemistry outside the plasma zone, which has to be investigated in the future. The products’ composition were of ppmV level, and the detailed reactions mechanisms of the products are not presented in this paper. Further, the current work focused mainly on capturing the effect of flow regimes on decomposition of 1% of \(\text {CH}_4\) in \(\text {N}_2\)–RGA as a scientific study./p>