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Sep 06, 2023

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Relatórios Científicos volume 5,

Scientific Reports volume 5, Número do artigo: 9766 (2015) Citar este artigo

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Com o objetivo de desenvolver catalisadores de baixa temperatura (abaixo de 200 °C) e tolerantes a SO2 para redução catalítica seletiva (SCR) de NOx, uma série de catalisadores baratos de M/bauxita (M = Mn, Ni e Cu) foram preparados usando bauxita como um suporte. Seus desempenhos SCR são muito superiores aos típicos V2O5/TiO2, a adição de M na bauxita resulta em promoção significativa da eficiência de remoção de NOx, especialmente em baixa temperatura. Entre os catalisadores, Cu/bauxita exibe ampla janela de temperatura acima de 50-400 °C, forte resistência contra SO2 e H2O, bem como boa capacidade de regeneração em SCR de NOx. A conversão de NOx é superior a 80% a 50–200 °C e a seletividade de N2 é superior a 98%. Cu/bauxita pode servir como um catalisador promissor na SCR de NOx.

Os óxidos de nitrogênio (NOx) são considerados um dos poluentes atmosféricos mais graves, sendo emitidos principalmente pelos gases de escapamento de automóveis e pela combustão industrial de combustíveis fósseis.1,2,3 Para atender a regulamentações cada vez mais rigorosas de emissão de NOx, várias técnicas promissoras, incluindo Armazenamento e redução de NOx (NSR) e redução catalítica seletiva (SCR) foram propostos para pós-tratamento de NOx.2,3 Entre essas técnicas, SCR de NOx com NH3 é um processo eficiente para remover NOx de veículos a diesel e fontes estacionárias.4 ,5,6,7,8,9 Vanádio suportado por Titânia com WO3 ou MoO3 como promotores são catalisadores comerciais típicos para SCR de NOx.8,9,10 No entanto, esses catalisadores geralmente sofrem de alguns problemas, como toxicidade de vanádio, Oxidação de SO2 a SO3, oxidação excessiva de NH3 a N2O e emprego dentro de uma janela de temperatura alta e estreita de 300–400 °C.11 Devido à sua alta temperatura operacional, os catalisadores estão sempre localizados a montante do sistema de purificação e/ou dessulfurização unidades, resultando em desativação na presença de altas concentrações de poeira e SO2.12,13 Assim, o desenvolvimento de catalisadores SCR tolerantes a SO2 trabalhando abaixo de 200 °C atraiu atenção considerável.

Os catalisadores à base de metais nobres são bem conhecidos por possuírem boa atividade catalítica e alta seletividade em SCR de NOx em baixa temperatura,14 mas o alto preço e a escassez de fontes de metais nobres limitaram sua ampla aplicação e desenvolvimento adicional. Vários grupos de catalisadores à base de óxidos metálicos têm as vantagens de baixo custo, alta estabilidade térmica e boa atividade para redução de NOx. atividade catalítica.15,16 Embora os óxidos de metais de transição mistos apresentem alta atividade SCR abaixo de 200 °C, sua atividade catalítica diminui rapidamente na presença de SO2.

Propõe-se que os desempenhos SCR, tolerância ao enxofre e estabilidade térmica dos catalisadores possam ser ajustados através da modificação da formulação, ajuste da estrutura e uso de suportes complicados.17,18 No contexto, óxidos multimetálicos são amplamente utilizados como suportes de catalisadores SCR desde eles podem fornecer propriedades gerais superiores por meio de interações sinérgicas de suas composições.18,19,20 A bauxita é composta de Al2O3, FeOx, TiO2, SiO2 e vestígios de Pt, essas composições são bem conhecidas por serem vantajosas na remoção de NOx.21 Além disso, bauxita natural é barata, prontamente disponível e não tóxica, longo período de evolução natural pode oferecer boa estabilidade. Em nosso esforço contínuo para desenvolver catalisadores SCR altamente eficientes e tolerantes a SO2,22,23 aqui, relatamos uma série de óxidos de metais de transição suportados em bauxita, M/bauxita (M = Mn, Ni e Cu), eles apresentam desempenhos SCR superiores acima do V2O5/TiO2 típico. A conversão de NOx em Cu/Bauxita é superior a 80% em 50–200 °C, além disso, Cu/bauxita mostra alto N2 seletivamente, forte resistência contra SO2 e H2O, bem como boa capacidade de regeneração em SCR de NOx.

Ni/bauxite > Mn/bauxite > bauxite (Table S1) and this trend is in good agreement with their SCR activity. However, the relative area of desorption peak above 300 °C is decreased in M/bauxite in comparison with that of bauxite, especially for Cu/bauxite and Ni/bauxite. In addition, Mn addition results in a decrement of desorption temperature from 345 to 291 °C, while Cu and Ni addition has no obvious effect on desorption temperature above 300 °C./p> Ni/bauxite (3.80) > Mn/bauxite (1.49) > bauxite (0.48) (Table S1). These results clearly indicate that Lewis acidity in M/bauxite is more important than Brønsted acidity for low-temperature SCR activity./p>

3.0.CO;2-7" data-track-action="article reference" href="https://doi.org/10.1002%2F1521-3773%2820010702%2940%3A13%3C2479%3A%3AAID-ANIE2479%3E3.0.CO%3B2-7" aria-label="Article reference 15" data-doi="10.1002/1521-3773(20010702)40:133.0.CO;2-7"Article CAS Google Scholar /p>