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Aug 14, 2023

Síntese mecanoquímica da alumina

Relatórios Científicos volume 12,

Scientific Reports volume 12, Número do artigo: 21294 (2022) Citar este artigo

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Novos materiais à base de alumina enriquecidos com vanádia e lantana foram sintetizados com sucesso via modificação in situ usando um método mecanoquímico e aplicados na redução catalítica seletiva induzida por amônia de óxidos de nitrogênio (processo SCR). A síntese foi otimizada em termos de tempo de moagem (3 ou 5 h), teor de vanádio (0,5, 1 ou 2% em peso no produto final) e teor de lantânio (0,5 ou 1% em peso no produto final). O óxido de vanádio (V) foi imobilizado em um suporte de alumina para fornecer atividade catalítica, enquanto a lantana foi introduzida para aumentar a afinidade dos óxidos de nitrogênio e criar sítios de adsorção mais ativos. A síntese mecanoquímica produziu com sucesso materiais mesoporosos com uma grande área de superfície específica de 279–337 m2/g e uma ampla faixa de potencial eletrocinético de 60 a (- 40) mV. Testes catalíticos mostraram que a incorporação de vanádia resultou em uma grande melhoria no desempenho catalítico em comparação com a alumina pura, aumentando sua eficiência de 14 para 63% a 400 °C. O melhor desempenho do SCR, uma taxa de conversão de óxido de nitrogênio de 75% a uma temperatura de 450 °C, foi obtido para alumina enriquecida com 2 e 0,5% em peso de vanádio e lantânio, respectivamente, o que pode ser considerado um resultado promissor.

O elevado nível de poluição com óxidos de azoto tem um inegável impacto negativo no ambiente e na saúde pública, o que leva a um endurecimento das regulamentações sobre a sua emissão1,2,3. Os óxidos de nitrogênio, ou NOx (por exemplo, NO, NO2, N2O), são emitidos de fontes estacionárias (como usinas termelétricas) e de fontes móveis (como escapamentos de veículos), contribuindo significativamente para a chuva ácida, poluição fotoquímica e destruição da camada de ozônio4. A redução catalítica seletiva (SCR) é um processo promissor para diminuir os níveis de poluição por NOx. Atualmente, o SCR é amplamente utilizado em caldeiras, fornos e outros equipamentos industriais a carvão, sendo a melhor tecnologia comercial – em termos de eficiência5, seletividade e economia – para controlar as emissões de NOx de fontes estacionárias6. Além disso, a redução catalítica seletiva de NOx com NH3 (NH3-SCR) é relatada como uma das tecnologias mais eficazes para a remoção de NOx de motores a diesel7. Ao longo dos anos, vários catalisadores foram usados ​​no SCR-NOx. Esses materiais podem ser divididos em três grupos principais: (i) catalisadores de óxido à base de V, (ii) catalisadores de zeólita de Cu ou Fe e (iii) catalisadores de óxido livre de vanádio. Devido à sua alta atividade de redução de NOx, os catalisadores de óxido contendo vanádio, principalmente os comerciais V2O5-WO3/TiO2 e V2O5-MoO3/TiO2, são os mais utilizados8,9,10. No entanto, eles apresentam algumas desvantagens, incluindo baixa resistência ao envenenamento por SO2 e H2O e uma estreita faixa de temperatura operacional (300–400 °C) no caso do NH3-SCR11. É amplamente conhecido que catalisadores contendo vanádio suportados em alumina, em temperaturas próximas a 400 °C e em baixas concentrações de SO2 (como encontrado em muitos gases de combustão), exibem alta resistência à desativação por envenenamento por SO212,13,14. Devido à presença de compostos de enxofre (principalmente óxidos de enxofre, SOx) em todas as correntes de gás contendo NOx, esta característica é extremamente importante no controle da poluição do ar11. Além disso, o uso de um suporte altamente mesoporoso pode resultar em aumento da área de superfície, o que pode levar a um maior número de sítios ativos, permitindo maior dispersão de vanádio e melhorando a atividade catalítica geral. Miyamoto et al. afirmou que a amônia é fortemente adsorvida adjacente aos sítios V = O como NH4+, e que a taxa de reação é diretamente proporcional ao número de ligações V = O na superfície15. Para aumentar a capacidade de adsorção de NH3, o material Al2O3-vanádio relatado neste estudo foi modificado pela introdução de lanthana durante a síntese. Os catalisadores SCR foram previamente modificados com compostos de La. No caso da decomposição do ácido fórmico sob condições relevantes para SCR, a adição de uma pequena quantidade de lantana ao catalisador levou a um efeito promocional induzido por base16. O efeito promocional de um reagente de fase gasosa básica (amônia) na atividade de decomposição do ácido fórmico foi alcançado cataliticamente17,18. Além disso, foi relatado que a lanthana causa uma melhoria substancial na capacidade de adsorção de vários materiais19, o que pode ser benéfico no caso do NH3–SCR. Esse fenômeno se deve à configuração eletrônica do La, o que significa que seus íons podem reagir com grupos funcionais de ácidos de Lewis20.